天鹰的首个型号 A4D-1 于 1956 年 9 月 26 日开始交付美国海军舰载中队，罗德岛州匡塞特角（Quonset Point）航空站的 VA-72 接收了第一架天鹰，接下来是 1956 年 11 月 26 日加州阿拉米达航空站（Alameda）的 VA-93，这两个中队分别成为大西洋舰队和太平洋舰队的天鹰转换训练中队。海军陆战队第一个换装天鹰的单位是加州艾尔托洛（El Toro）航空站的 VMA-224，1957 年 1 月接收了第一架 A4D-1。
1964 年中国湖海军武器测试中心的 A4D-1，挂载的不是副油箱，而是 Mk-4 HIPEG 机炮吊舱
训练任务完成后，这两个中队也成为大西洋舰队和太平洋舰队首个具备作战能力的天鹰中队。1958 年 4 月 VA-125 被指定成为训练天鹰飞行员和地勤的换装单位。
1957 年 9 月 A4D-2 首先进入陆战队 VMA-211 中队服役，1957 年 12 月开始替换海军一线舰载中队的 A4D-1，首先是 VA-86，另外海军还新建立了几个 A4D-2 攻击机中队。1962 年 12 月，A-4E 开始替代 A-4B，首先装备了 VA-23。1960 年 3 月 A4D-2N 首先进入 VMA-225 中队服役。
1959 年，VA-66 的一架 A4D-2 在进行炸弹甩投训练，这种战术一般只使用在投掷核弹时，用于增加载机安全脱离的时间
在 1950 年代末和 1960 年代初，海军的舰载天鹰中队在大西洋、加勒比海、太平洋以及地中海随航母进行了许多次巡弋。其中大多是例行巡弋，但是埃塞克斯（Essex）号航母的天鹰为 1958 年 7 月陆战队登陆黎巴嫩的战斗提供了空中支援。企业号、独立号、埃塞克斯号、蓝道夫（Randolph）号的天鹰在 1962 年 10 月的古巴导弹危机中参与了对古巴的封锁。
1964 年，海军在中国湖使用 A-4C 进行了 AGM-45 百舌鸟反辐射导弹的试射。在越战中，百舌鸟成为了压制萨姆导弹的利器
越战中天鹰是海军的主力攻击机，成为越战急先锋。1964 年 8 月 3 日的东京湾事件中，A-4 从星座号和提康德罗加（Ticonderoga）号航母上起飞攻击了北越鱼雷艇和军事设施。在此后的相当长一段时间内，美国海军都在北部湾地区保持着由 3 艘航空母舰组成的“扬基站”，任务是攻击北越境内的目标，以及金兰湾的迪西站，任务是攻击南越以及柬埔寨境内的越共目标。迪西站的任务也得到陆基部署的陆战队和海军的天鹰中队的支援。北越目标包括工业设施、桥梁、机场和油库。1965 年起海军陆战队的天鹰攻击机中队也开始轮换到越南作战，担负近距支援任务，此类任务一直持续到 1978 年 6 月 28 日。天鹰经常遭到米格的拦截，但凭借自身的机动性，天鹰往往能死里逃生。尽管天鹰是纯粹的攻击机，但是也达成了空战战果——1967 年 5 月 1 日在轰炸一个机场的行动中，VA-76 的西奥多.史瓦茲（Theodore Swartz）少校驾驶 148609 号天鹰击落了一架米格-17，使用的武器居然是空地火箭弹。这也是越战中天鹰击落的唯一一架敌机。
使用火箭弹击落米格的 A-4C BuNo148609
面对高炮和萨姆天鹰损失惨重，尤其是在越战初期。一开始美军的战术是低空飞行以避免被雷达发现，但很快发现在投弹时需要急跃升，此时机动性和速度急剧下降，很容易就成为高炮的靶子。于是改进了战术，天鹰以高空高速模式最后接近目标，然后以小角度俯冲投弹，但这种模式又必可避免要遭到地空导弹的攻击。好在如果天鹰飞行员发现萨姆逼近，凭借飞机的机动性还是很容易规避北越的 SA-2。天鹰还参与了对高炮和萨姆阵地的攻击任务，特别挂载了百舌鸟和集束炸弹。
1970 年，VMA-311 的 A-4F 与 602 特别行动中队的 A-1 在越南上空执行任务
1970 年代初，汉考克号上的 A-4F 在翼下挂载 AGM-45 反辐射导弹执行防空压制任务
1966 年 5 月双座的 TA-4F 进入加州勒莫尔航空站的 VA-125 开始了服役生涯，这是个 A-4 的战备航空大队。TA-4F 保留了单座型的所有作战能力，并装备了多数海军和陆战队天鹰单位，每个天鹰攻击机中队装备了一到两架。
TA-4J 高级教练机不具完全作战能力，被用于涉及和航母降落训练。装备了许多 VT 训练中队。海军航空训练司令部的 VC-8 的天鹰一直服役到 2003 年 5 月。
天鹰担负的另一个任务是扮演假想敌机。越战期间，美国海军发现空战交换比太低，远远低于朝鲜战争的 10：1。于是成立了海军战斗机武器学校，即著名的 TOP GUN，以教会飞行员如何与苏制战机空战。天鹰去除掉航电和武器之后摇身一变成为高机动性飞机，可以很好地模拟米格-17 的特性。最初 TOP GUN 选择的是 A-4E，拆除了炸弹挂架，也用过天鹰后继型号以及双座型。许多天鹰假想敌机喷涂上了苏式迷彩和大尺寸机号，有些还涂上了红星机徽。经过 TOP GUN 的训练之后，海军的交换比在越战最后两年攀升到 15：1。VC-8 的 TA-4J 假想敌机一直服役到 2003 年。
入侵者中队的假想敌机涂装力求逼真，像这架 A-4E 全机用双色迷彩画出了米格-17 的轮廓
1973 年 10 月爆发的赎罪日战争引发了 1974 年的严重能源危机，为了公众形象，海军将蓝天使飞行表演队的 F-4J 鬼怪更换成 A-4F，天鹰在蓝天使一直使用到 1986 年 F/A-18A 大黄蜂的入役。退出蓝天使的天鹰一部分进入假想敌单位服役，一部分进入博物馆。
1967 年 12 月初，天鹰开始从海军舰载攻击机中队退役，被 A-7 海盗 II 和 A-6 入侵者取代。1975 年末随着最后一艘埃塞克斯级航母的退役，最后一个 A-4F 舰载中队也遭到解散。单座 A-4 在海军后备单位还继续服役了一段时间，直到 1978 年被 A-7 取代，假想敌单位的单座 A-4 一直服役到 1980 年代中期。
海军的双座型天鹰在训练中队服役了更长的时间，1990 年代逐渐被 T-45 苍鹰所取代。1999 年 10 月 20 日，最后一架 TA-4J 退役。双座型也在 VF-45、VF-126、VA-127 和战斗机武器学校以及 VAQ-33 电子战入侵者中队扮演假想敌机。天鹰还在几个混成中队中担负各种各样的任务，如在 VC-8 担负假想敌和拖靶任务。